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当下,分子荧光材料已经广泛存在人类日常之中,例如现在的高清 OLED(Organic Light-Emitting Diode,有机发光半导体)电视、以及 iPhone 等智能手机的屏幕,均有使用有机发光材料。另一方面,在生物成像和疾病诊断中,分子荧光材料也起着举足轻重的作用。凭借研究绿色荧光蛋白(一种重要的细胞示踪探针),美籍华裔生物化学家钱永健先生和美国科学家马丁·查尔菲()以及日本科学家,共同获得了 2008 年诺贝尔奖化学奖。近年来,中科院院士发现的聚集诱导发光材料、以及日本科学家安达千波矢发现的热激活延迟荧光材料,又将这一领域激发出了新的活力。一般来说,调控荧光分子材料的发光波长和颜色,对于不同应用来说都有着重要意义。就小分子来说,常用方法是通过合成不同的推拉电子结构,来调控分子内电荷转移的过程,借此得到不同发光波长和颜色。而对于高分子材料来说,由于其复杂的聚集结构和链间电荷转移的双重作用,要想实现固态荧光的高效调控,则更加具有挑战性。使用此前学界常用的方法,比较难以实现系统性的调节。而在最近,基于电荷转移的发光聚合物逐渐进入大众视野。在这类聚合物的研究中,一般通过将两种经过特殊设计的单体进行共聚(一种作为电子供体、另一种作为电子受体),然后调节单体结构来控制聚合物的发光性质。尽管借此方法可以得到高亮度的固态发光高分子,但是其对于有机合成的要求较高,因此该方法一般用来开发 OLED 中的发光层材料。苏黎世联邦理工学院博士和团队考虑的是:能否把电荷转移作为一种通用的系统性策略来调控发光聚合物的波长和颜色,并且规避复杂的有机合成,从而探索更为广泛的应用可能性?图 | 鲍寅寅(来源:)他说:“我们在之前的工作中已经发现,在聚合物链中供体和受体基团其实并不需要在化学结构上相互靠近,这意味着电荷转移发光聚合物的结构可以设计得更具灵活性。”在最近的研究中,他和团队仅通过调节单一聚合物的链长,就能实现固态聚合物从黄光到蓝光的变化。为将这一方法发展为更具普遍性的工具,以及借此探索不同于前人的应用,他们透过萘二酰亚胺引发了电子供体型多环芳烃单体与苯乙烯的共聚,实现了从蓝光到红光的高效连续调控,并展示了这一体系在设计新型响应型材料中的潜力。近日,相关论文以《机器学习辅助开发基于电荷转移的全彩发射多功能聚合物体系》()为题发在 Chem 上[2],叶穗莹是第一作者,担任通讯作者。图 | 相关论文(来源:Chem)据介绍,这一设计策略在不同领域都有一定的应用潜力,例如能用于有机光电器件、生物成像以及防伪或信息加密。“尤其在防伪或信息加密领域,我觉得应用的概率更大,因为它的开发周期更短。”表示。(来源:Chem)他继续说道:“此次在 Chem 上发表的论文,与之前发在 Sci Adv 上的论文属于同一个课题,这一系列工作的跨度也比较长。”2016 年底,还在做博后研究,当时他无意间发现了一个不同寻常的荧光现象,不过彼时正在忙另一个 3D 打印项目,也就没能集中精力研究该现象。晋升为 Group Leader 后,他招到了第一位硕士研究生,并让后者专门负责上述课题,后于 2019 年申请到基金支持。对于聚合物电荷转移发光这一现象,此前学界尚未出现相关的报道。课题组探索了很久,才推测出可能是沿聚合物链遥距的端基和链中点基团的电荷转移导致了这种现象。(来源:Chem)说:“一开始我们以为荧光团之间的相互作用导致的,后来经人介绍认识了澳洲墨尔本皇家理工大学的 教授,通过理论计算进一步验证了假设。然后,又看到中科院应化所课题组一篇关于电荷转移发光聚合物的论文,直到这时才算完全确认了机理。”2019 年下旬,招收到第一个博士研究生叶穗莹(也就是本次论文的第一作者),后于 2020 年初采集到主要数据。新冠疫情期间,他们开始准备论文。当时瑞士封城 2 个月,于是就把时间主要用于修改论文。“在瑞士封城期间准备论文,心里还是很担心的,因为不知道到底要封多久,到底还能不能去实验室。后来发现,其实那段时间的效率很高,我基本上是晚上工作,白天陪小孩玩和做饭,然后随时随地和学生在线上讨论论文修改。最后甚至觉得那段时光过去得太快,可能有的经历人的一生也就那么一次吧。”说。接下来,他们打算进一步拓宽本次策略的结构范围,目前也在和其他课题组合作以探索新的应用可能,比如用于制备光电器件和响应性材料等。参考资料:1.Sci. Adv. 2021, 7, eabd17942.Ye, S., Meftahi, N., Lyskov, I., Tian, T., Whitfield, R., Kumar, S., ... &......
利用液晶聚合物来制备“人工肌肉”的理念,最早由法国物理学家、诺奖得主皮埃尔-吉勒·德热纳(Pierre-Gilles de Gennes)提出。近年来,智能材料尤其是刺激响应性材料,一直是热门的研究领域。这些材料在受到外界刺激之后,会发生伸长、收缩、或弯曲等形变并能对外做功,和人类肌肉十分相似。北京大学教授课题组深耕这一领域已有多年,近日他们通过制备单轴取向的聚合物样条,得到了可以自发随温度伸长和收缩的材料,形变量达 118%,十分接近于人体肌肉的 120% 收缩率。(来源:Advanced Materials)该团队发现,使用蓝光对材料进行单侧照射时,可以让被照射一侧的聚合物伸长,并能使材料发生弯曲。而调控光照时间,还能改变弯曲的角度。有意思的是,由于双氰基二苯乙烯液晶基元的[2+2]环加成反应,被照射之后的聚合物中可能存在部分的交联结构,这让其柱状相结构几乎不再随温度变化,模量也能提升一个数量级。因此,对于被光照弯曲后的样条,还能通过温度来控制未被照射一侧聚合物的伸长和收缩,从而改变弯曲角度。在此过程中,小小的聚合物样条可以抬起自身 30 倍重量的重物,俨然一个“人工手臂”。同时,他们还建立一个简化版的“双层结构”物理模型,来对整个材料的形变进行理论计算,借此得到了弯曲角度与实验中各条件的通用关系式,进一步说明了形变的可控性。总的来说,这个会“呼吸”的柱状相,是一个新的侧链液晶聚合物液晶相行为。同时,课题组也利用这种相行为模拟了人类肌肉的运动,初步制备出一种可控形变的“人工肌肉”和“人工手臂”。未来,通过改变液晶基元的类型,可以设计更多具有其他功能的智能材料。概括来说,他们不仅发现了新的聚合物材料形变机理,也为发展具备可控和任意形变能力的智能材料提供了新思路。近日,相关论文以《基于超分子柱“呼吸”的连续变形精准可控人造肌肉》()为题发表在 Advanced Materials [1]上。图 | 相关论文(来源:Advanced Materials)是第一作者,北京大学高分子系教授和教授担任共同通讯作者。图 | 从左到右:教授、博士、副教授(来源:资料图)不过,在设计可以任意形变的可控型智能材料、以及软体机器人等领域里,此次工作仅是一个初步尝试。在此基础上,预计会有更多新材料面世。在应用前景上,该类材料可以实现协同的变形以及荧光变色,在人机交互领域或者 3D 彩色显示等领域具有一定应用前景。而当作为实际材料来使用时,还要考虑诸多其他因素,比如力学性能、鲁棒性、制造成本等等。(来源:Advanced Materials)会“呼吸”的柱状相据介绍,人体肌肉的收缩和松弛运动,都具有单一的方向性也就是各向异性,而这恰巧是液晶材料本征的特殊性质。在液晶聚合物中,液晶基元可以沿某一方向进行有序排列,进而自组装成为各向异性的液晶相。当液晶基元的有序排列被打乱,即从液晶相转变为各向同形态时,液晶基元会发生剧烈的方向变化,同时还会拉扯聚合物链发生运动,致使材料发生剧烈的各向异性收缩,而这种收缩行为和人体肌肉的收缩十分相似。利用这一相变过程,学界通过设计液晶弹性体和液晶聚合物网络,创造了大量“人工肌肉”材料。然而,液晶态到各向同性态的转变是一级相变,这种相变导致的各向异性收缩并不是连续的。在一些研究中,人们通过制备一个很宽的液晶转变温区,来获得连续变化的形变,然而依然很难实现精确的控制。为此,团队打算设计一种可以精确控制形变的聚合物材料,这也是本次课题的来源。近年来,该课题组一直致力于研究侧链液晶聚合物(SCLCP,side-chain liquid crystal polymers)的结构和功能。侧链液晶聚合物是一种可塑性很强的“多面”型材料。通过改变聚合物的主链、功能性液晶基元以及侧链的拓扑结构,可以得到多个具有不同功能的材料。结合过去成果和文献调研,他们发现柱状相的侧链液晶聚合物,在制备“人工肌肉”方面具有很大的潜力。在一些柱状相侧链液晶聚合物中,液晶基元能够围绕主链形成一个圆柱状的结构。在体积(密度)不变的前提下,假如圆柱的直径可以改变,圆柱的长度也会发生相应的变化。假如聚合物中的圆柱能被单轴取向,那么聚合物就能发生伸长/收缩。但是,要想得到连续、可控的伸长/收缩,就需要圆柱的直径能够连续变化,并且它的液晶相必须保持为柱状相,即不会发生液晶相到各向同性态的一级相变。基于此,课题组选择了楔型侧链液晶聚合物,并把它自发形成的多链超分子柱作为柱状相的结构基础。这时,聚合物主链能否如愿自由伸缩,是成败的关键。在第一次尝试中,他们使用柔软的聚环辛烯作为主链。所谓楔形侧链,其实是一个棒状基元和扇形基元连在一起形成的楔形液晶结构。该团队猜想,在温度升高时,一端固定在聚环辛烯主链上的楔形侧链的热运动增强,会迫使主链产生协同运动。在多链超分子柱中,快速的
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